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Catalysis
C&EN 中文版
沸石中间体为催化提供新的可能性
在众所周知的沸石相变中，研究人员发现了加速酸催化反应的活性物质
by Fernando Gomollón-Bel, special to C&EN
May 10, 2022
| A version of this story appeared in
Volume 100, Issue 12
Credit: Molecular Nanotechnology Lab/University of Alicante
通过在转化完成之前停止众所周知的沸石相变，研究人员可以使用活性中间体（上部，中间）来加速酸催化反应，例如弗瑞德-克拉夫茨烷基化（底部）。
请访问cenm.ag/chinese或关注ACS微信订阅号获取更多《化学与化工新闻》的中文内容.
为了制造稳定的沸石——用作工业催化剂的多孔无机材料——研究人员经常转换沸石的内部结构，将较松散的相转化为更稳定、更密集的形式。现在，化学家们捕获了这些沸石的中间转化过程，并发现由此产生的中间体对工业中的三个重要反应的超级催化（美国化学会志，2022, DOI: 10.1021/jacs.2c00665）。该过程高度可调，使化学家可以更好地控制催化剂的性质。
“沸石的分子间转化是该领域众所周知的过程，”哈维尔·加西亚·马丁内斯说。他位于阿利坎特大学的实验室与哥伦比亚国立大学的合作者进行了这项研究。 “我们决定在不同时间点停止该转化过程，并测试中间体的催化活性，”他说。
加西亚·马丁内斯的团队使用三种已经建立的方法来获得沸石间转化的中间体：采用有机模板、表面活性剂或两种策略的组合。所有这些方法都是工业规模制造中孔沸石的标准程序。 加西亚·马丁内斯说，组合方法在有机模板和表面活性剂之间产生了竞争，使沸石的转化速度大大降低，这可能是一个优势，用于控制和监测沸石间转化中间体的形成。
研究人员在三种常见的酸催化反应中尝试将沸石间转化中间体作为催化剂，包括弗瑞德-克拉夫茨烷基化、克莱森-施密特缩合和聚苯乙烯裂解。总体而言，新催化剂的转换率可以达到商业沸石的六倍。
由于沸石材料没有时间完全建立新结构，它们的孔更大，因此分子可以很容易地穿透多孔网络。此外，沸石间转化中间体的强酸性基团更加暴露，加速了酸催化，加西亚·马丁内斯说。“这正是沸石间转化中间体展现出很好活性的原因。”
“有人曾尝试设计类似的催化材料，但目前报道的这个过程看起来更具可重复性，”特拉华大学沸石和材料工程专家鲁尔·洛博说。他没有参与这项研究。洛博指出了控制转化的改进以及新催化剂孔隙均匀性带来的优势。
斯坦福大学研究催化材料的马特奥·卡尔涅洛说：“这种合成可以很容易地适应大规模。”他补充说，如果他们的生产力提高，公司可以考虑表面活性剂增加的花费。
与此同时，加西亚·马丁内斯和合作者已经申请了这项技术的专利。 “将聚苯乙烯加工成烃类化合物的可能性已经吸引了一些追捧者，”他说。
这个故事的原始版本（英文）于 2022 年 3 月 21 日发布，可在此处获取。
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