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Catalysis

用空气和电子制造乙烯

研究团队用二氧化碳电化学合成聚乙烯前体

by Leigh Krietsch Boerner
November 25, 2019 | APPEARED IN VOLUME 97, ISSUE 46

 

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Credit: Sargent lab
研究人员Fengwang Li手持新的电催化装置。

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为了减缓气候变化,研究人员正在寻找去除导致地球变暖的二氧化碳的方法。在此过程中获得有价值的产品,例如大宗化学品,更是双赢。多伦多大学和加利福尼亚理工学院的研究人员近日宣布,已经通过提高电化学方法从二氧化碳制备塑料前体乙烯的工艺效率,做到了这点(Nature 2019, DOI: 10.1038/s41586-019-1782-2)。

多伦多大学的电气工程师Edward Sargent表示,乙烯的现有市场需求巨大。然而该化合物具有较大的碳足迹,因为其制造是基于化石燃料的。Sargent说:“因此,如果我们能够制造可再生的乙烯,就可以取代化石燃料衍生的乙烯,这样我们可以消耗而不是排放二氧化碳。”

为此,Sargent及同事与加州理工的Jonas Peters和Theodor Agapie 合作。他们通过在铜催化剂表面添加新涂层来改善电化学系统。该涂层有助于碳化合物粘附在其表面上,从而促进产生乙烯的偶联反应。为了促进这种配对,它们需要一个媒人分子。研究人员在铜表面上二聚化一系列芳基吡啶,从而使碳原子之间足够紧密地配对,然后进行电化学还原反应生成乙烯。

Sargent说,由此产生的多步反应涉及大量电子转移。研究小组将二氧化碳和电解质输入系统。二氧化碳吸附到铜催化剂上,其电子将其还原为一氧化碳,然后与表面结合。二聚芳基吡啶鎓分子将一氧化碳引导到正好的位置,促进C–C偶联。通过水加入氢气后,系统产生乙烯。

与以前的尝试相比,该系统效率高,可将72%的能量输入转化为乙烯产品。该团队还以足够高的电流进行电化学合成,以吸引工业应用。Sargent说,关键是找到合适的芳基吡啶鎓化合物,将乙烯产量最大化。他说:“我们对一个相当宽泛的分子库进行了筛选。”研究人员发现,通过仔细关注不同涂层分子如何保持电荷,他们得以提高乙烯的产出。

Sargent说,在理想的条件下,反应将由可再生电力驱动,而二氧化碳来自工业排放。他说:“ 二氧化碳不仅不会进入大气层,还成为生产更有价值材料的化学原料。”

特拉华大学的化学工程师Feng Jiao表示,这项工作显示了如何通过功能化铜催化剂表面来调节反应选择性。他认为系统的效率仍有改进的空间,但他表示,看到这种反应通过中性解决方案进行是令人鼓舞的,相比采用苛刻碱性条件的早期系统有了进步(Science 2018, DOI: 10.1126/science.aas9100 )。

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